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雙核鑭系金屬大環錯合物Ln2(methyl DO2Adimer)之穩定性、水解磷酸雙酯鍵之催化效應以及螢光光譜特性與陰離子結合之研究

為了解決gibbs free energy計算的問題，作者張容慈 這樣論述：

鑭系金屬錯合物研究近年來一直受到很高的關注，由於鑭系金屬擁有高配位數、路易士酸性強、高氧化態等特性，而且金屬與大環配位子形成高穩定性之錯合物，其有好的熱力學穩定，可作為人造限制酶研究其水解之動力學催化效應，而鑭系金屬大環錯合物具有良好的發光特性，表現出長的螢光生命週期以及明顯的發光波長，可以應用於螢光造探針之發展上。 本實驗室先前已合成出各式大環配位子，其發展為單核大環配位子到雙核大環配位子之研究，本篇使用methyl DO2Adimer雙核大環配位子與鑭系金屬之大環錯合物作為水解動力學以及發光光譜學之研究，了解鑭系金屬大環錯合物配位化學的特性以及其可能形成之結構。 本篇

研究發現Ln2-methyl DO2Adime水解催化BNPP與HPNP的動力學實驗，水解效率受到金屬離子半徑、物種結構之影響，在pH11時，Eu2-methyl DO2Adime的水解常數比單體的EuDO2A低了約一個數量級，比DO2Adime低了約3.4倍，表示雙體錯合物無預期中的兩金屬間協同作用。為了能了解在不同pH值下的每個物種正確結構，使用異核鑭系金屬錯合物TbEu-methyl DO2Adime其在水溶液下為混合物，由發光特性以及Guass09軟體DFT理論計算結果得知，M2L、M2LH-1、M2LH-2物種應為open form。陰離子citrate可以連接兩個金屬作為架橋，縮短

金屬之間的距離，形成close form。然而其確認錯合物之構型還需再進一步的分析。