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國立臺灣科技大學 化學工程系 黃炳照、蘇威年所指導 Hailemariam的 從量子與第一原理分子動力學了解鋰離子電池的電解質特性 （2020），提出Helmholtz free energ關鍵因素是什麼，來自於關鍵字、電解質、吸附能、溶劑能、傳輸性能、相穩定性、氧化穩定性、雙摻雜、空氣穩定性、缺陷能量、第一原理分子動力學（AIMD）、密度泛函理論（DFT）。
而第二篇論文國立臺灣科技大學 應用科技研究所 今榮東洋子所指導 Misganu Chewaka Fite的 外接磁場之於混合超電容之效應 （2020），提出因為有 摻雜氮的氧化石墨烯、金屬氧化物、混合超電容、外部磁場、碳點、聚苯胺、不對稱裝置的重點而找出了 Helmholtz free energ的解答。
從量子與第一原理分子動力學了解鋰離子電池的電解質特性
為了解決Helmholtz free energ 的問題，作者Hailemariam 這樣論述：
高能量密度和安全性是開發下一代存儲材料的關鍵因素。為了滿足這些要求，鋰金屬被認為是鋰金屬電池中最有希望的負極材料，因為它的最高理論容量（3860 mAh/g）和最低還原電位（-3.04 V）對Li / Li +（V）。為了實現鋰金屬可充電二次電池，付出了令人難以置信的努力，並且已經取得了顯著的進展。然而，金屬鋰的反應性以及高壓陰極材料的催化性質極大地阻礙了它們的實際應用。鋰電池中的電解質研究表明，電解質的化學成分會極大地影響電池性能，進而導致無限的體積膨脹、電解質分解、隔膜滲透和電池短路。為了克服這些問題，在這項工作中，對液體電解質中實施了新的策略，例如穩定的SEI層形成添加劑、溶劑比例改性
和氟化醚基電解質。還詳細理解了電解液和鋰陽極表面電解液的化學性質。此外，引入固態電解質也被認為是解決液態電解質中存在的問題的替代解決方案，此方法可以提供安全性，穩定性和高耐壓性。在這項工作中還重點研究了基於石榴石的電解質（LLZO）的固態，以解決水分/空氣穩定性並增強離子傳導性。為了實現這些目標，應用了量子和全始算分子動力學（AIMD）和試驗技術。我們的策略可減少安全性的問題，提供空氣/水分的穩定性並提高工作電壓，並滿足存儲材料的要求，從而使其易於擴大規模，提高安全性以及通往潛在市場的手段，從而在電動汽車和電網儲能中獲得廣泛認可。在我們的第一項工作中，報告了溶劑化結構對少量Li +氟代碳酸亞乙
酯（FEC）/碳酸亞乙酯(EC)n, Li+(EC)n (n=1-4)，然後使用密度泛函理論（DFT）設計濃縮的Li+FEC(EC)n(PF6-) (n=0-3)電解質。儘管Li+(EC)4的溶合能是理論計算中最低的團簇，但團簇的穩定性不能完全由溶合能決定，因此，吉布斯自由能團簇預測了在溶劑化結構中形成的最有利的團簇，發現Li+(EC) 4團簇是最穩定的結構。儘管稀溶液和濃電解質中純碳酸亞乙酯溶劑化的Li+離子物種的吉布斯自由能簇更穩定，但純碳酸亞乙酯溶劑化的Li +離子物種對Li +的吸附能陽極表面比碳酸亞乙酯和氟代碳酸亞乙酯共溶的Li +離子弱在稀釋和濃縮電解質中都可以使用。Li+FEC(
EC)3和Li+FEC(EC)2PF6-稀釋和濃縮電解質也分別在鋰陽極表面上占主導地位。與不含陰離子的吸附物質相比，建議濃縮電解質中富陰離子的吸附物質，可分解形成更好的SEI，可以穩定鋰陽極。第二項工作重點於在FEC：TTE：EMC（以體積比為3：5：2）中以1 M LiPF6溶液開發含氟電解質的不易燃和高壓耐受性，以解決實際中引起的相不穩定性在1 M LiPF6中與FEC：TTE（按體積比為3：7）進行比較。選擇碳酸乙基甲酯（EMC）來解決相不穩定性。通過包含碳酸乙基甲酯，可以大大提高LiPF6中TTE的溶劑化能，並提高熱力學穩定性。在新設計的電解液中添加EMC（FEC：TTE：EMC中的1
M LiPF6（體積比為3：5：2））後，溶劑化結構從Li+(FEC)2(PF6-) to Li+(FEC)(EMC)(PF6-)並通過拉曼光譜法證實。正如理論和實驗技術所證實的，改進的電解質中Li +的轉移數也明顯增加。另外，新設計的電解質表現出大於5.3 V（vs. Li / Li +）的高氧化電勢，並顯著提高了Li || Li對稱電池中Li +的轉移數。分解後的電解液可為LIB的實際應用提供具有高氧化電位的穩定相。在最後的工作中，由於鋰離子電池（LIB）中有機電解質的化學不穩定性和安全性問題，固態石榴石（Li7La3Zr2O12）電解質目前是克服顯著問題的有前途的候選。然而，Li7La
3Zr2O12的離子電導率仍然低於常見的電解質，並且在暴露於空氣中的Li+ / H +離子交換也阻礙了實際應用。因此引入了一種雙摻雜策略，通過使用Li(7-3x-y)Al3xLa3NbyZr2 yO12化學計量法，通過用Al + 3替代Li +和用Nb + 5替代Zr + 4來改善LIB和減少Li + / H +離子交換。Li6.42Al0.16La3Nb0.1Zr1.9O12 ((Al, Nb)-LLZO)立方結構的組成是在x = 0.16和y = 0.1時具有低活化能（0.216 eV）和高Li +遷移率的情況下實現的。 (Al, Nb)-LLZO的離子電導率達到4.16×10-3 S c
m-1，比未摻雜的LLZO離子電導率還要好。另外， (Al, Nb)-LLZO幾乎不與潮濕空氣反應，而未摻雜的-LLZO容易反應並形成熱力學穩定。石榴石表面的雜質（LiOH，Li2CO3）在製備和暴露於空氣中（7天）的實驗性特徵也是如此。未摻雜對潮濕空氣的穩定性較差，而發現低雜質的 (Al, Nb)-LLZO具有較低的界面電阻。
外接磁場之於混合超電容之效應
為了解決Helmholtz free energ 的問題，作者Misganu Chewaka Fite 這樣論述：
本研究描述了摻雜有氮和硼參雜之原子的碳奈米角和石墨烯的電化學性質。從摻雜氮的石墨烯的電化學分析到合成摻氮的氧化石墨烯（NG）電極的電化學分析，可以獲得最高的電容性，原因是摻雜劑氮提供了與電解質相互作用的自由價電子。將金屬氧化物（MOs）（磁鐵礦（Fe3O4），氧化鈷（Co3O4）和氧化鎳（NiO））在NG上原始位置教合，以生產用於超電容器材料的二元MOs/NG複合材料。在使用亥姆霍茲線圈產生的外部磁場（EMF）為0和8.98 mT的條件下測量了混合複合電極。這些二元組分混合電極的電化學分析表明，在5 mV/s 時的比電容為（697 F/g , 747 F/g), (963 F/g, 1092
F/g), 和 (973 F/g, 1254 F/g)。在二元NiO/NG, Co3O4/NG, 和 Fe3O4/NG混合電極的EMF（0，8.98 mT）下的掃描速率。 MOs和EMF的添加下的這些特徵分別與MOs的電導率和EMF的Lorentz效應有關。此外，這些混合電極表現出良好的比電容和更好的充放電曲線，但最佳電極（Fe3O4/NG）在EMF下的循環保持能力為92％，並顯示出振盪。將導電材料（CM）（聚苯胺（PA）或碳點（Cdots））原位教合，以用於超級電容器材料的三元NG/CM/磁鐵礦雜化物。此外，當將（0，8.98 mT）的EMF用於NG/PA/Fe3O4和NG/Cdots/F
e3O4混合電極的電化學測量時，最高比電容為（1064 F/g，2001 F/g）在（0，8.98 mT）的EMF下，以5 mV/s的掃描速率分別獲得了（1438 F/g，2213 F/g)。 NG/磁鐵礦的二元雜化物中包含的Cdots含量為4 wt％，PA的含量為ng的25 wt％，與NG形成對比。三元NG/Cdots（1：1,4)/Fe3O442混合電極在（0的EMF）下以400 W/kg的比功率密度顯示出最高的比能量密度（99.7 Wh/kg，143.0 Wh/kg)，分別為8.98 mT）。這些報告表明，合適的三元混合材料可有效提高比電容，提高比能量密度並在EMF下保持超級電容器的耐久
性。在均勻EMF下比電容的增加與整體電解質濃度 的3/5倍成正比；但是，功效值與理論估計值不同。由於有洛倫茲力引起的對流，在EMF存在下，復電容幾乎增加了一倍，這是由於電荷轉移阻力減小，延遲時間常數增大，離子擴散的促進以及上升引起的。雙層電容的大小。目前的結果將為改善電動勢下電容效率的機制開闢新的窗口。最後，將NG/Fe3O4（正電極）和NG/Cdots/Fe3O442（負電極）組裝為非對稱器件，在400.0 W下重量電容為252.2 F / g，重量能量密度為90.1 Wh/kg。在1 M NaCl水性電解質中以1.6 V的電勢獲得/ kg重量功率密度。